Οι Συλλογές της Δ.Ι.Β. Μηθύμνης “Αργύρης Εφταλιώτης” αποτελούνται από έντυπο, οπτικοακουστικό υλικό, και από χειρόγραφα. Η Παλαιά Συλλογή με τα βιβλία της “Γενικής Επαρχιακής Βιβλιοθήκης” της Αδελφότητας των Μουσών, αποτελεί τον πυρήνα της Βιβλιοθήκης. Σταδιακά και με το πέρασμα των χρόνων, κυρίως μέσω δωρεών αρχικά και αγορών αργότερα, αρχίζουν να εμπλουτίζονται και οι υπόλοιπες Συλλογές. Ιδιαίτερα σημαντικό για τη Βιβλιοθήκη θεωρείται μέρος του Αρχείου του Αργύρη Εφταλιώτη, με χειρόγραφες σημειώσεις του συγγραφέα αλλά και η Συλλογή Χειρογράφων στην οποία περιλαμβάνονται Πρακτικά και έγγραφα της Δημογεροντίας Μολύβου, Ψηφίσματα, μαθητικά τετράδια κ.λπ που χρονολογούνται στα τέλη του 19ου και αρχές του 20ού αιώνα. Επειδή ωστόσο πρόκειται για μία Δημόσια Βιβλιοθήκη, που απευθύνεται σε ένα ευρύ φάσμα αναγνωστών, αξιόλογες είναι οι Συλλογές με τεκμήρια Τοπικής Ιστορίας, Λογοτεχνίας, Παιδικών βιβλίων, CD – DVD, αλλά και οι νεότερες συλλογές των κ.κ. Τσιάμη, Μπούρα, Κέπετζη, Φραγκούλη και η αναμενόμενη του Μ. Δούκα.
